近日，bevictor伟德官网電機系李琦副教授課題組在耐高溫電容儲能薄膜研究領域取得新進展。課題組提出分子結構單元模塊化定制組裝的設計思路，通過機器學習、分子動力學模拟結合實驗測試分析揭示了影響高溫介電儲能特性的關鍵分子結構因素，最終制備得到在250 ℃極端溫度條件下具有目前最高儲能密度的聚合物電介質薄膜。

可再生能源并網、新能源汽車、地下資源開采和先進電磁能裝備等領域的迅速發展要求先進電子材料和器件能夠在的嚴苛溫度條件下穩定運行（150 °C至250 °C）。然而，作為電子器件和能源系統中不可或缺的基本元件之一——薄膜電容器，目前僅能在105 ℃以下使用，主要受限于常規聚合物電介質材料在高溫、高電場條件下電導損耗大、發熱嚴重、容易發生熱失控這一瓶頸問題。

課題組利用機器學習對由21種單體組成的110種聚酰亞胺類大分子結構的玻璃化轉變溫度（Tg）和能帶隙寬度（Eg）進行了高通量預測。通過将分子結構拆分成不同的結構單元，以模塊化組裝的策略合成并系統研究了其中12種聚酰亞胺類大分子，得到了每種結構單元對材料Tg和Eg的量化影響，從而實現可定制化獲得具有目标性能的聚合物分子結構（圖1）。

圖1. 結構單元的模塊化組裝以及對材料性能的量化影響

傳統認為，電介質的Eg是決定高溫絕緣性能的關鍵因素。因此，長期以來在探尋耐高溫聚合物材料的研究中始終以Eg這一指标為導向。課題組發現，在這一系列聚酰亞胺類大分子中，當Eg達到某一臨界值時，導電機理發生轉變，繼續增大Eg并不能持續提升材料的高溫介電儲能性能。這一研究結果表明，僅依靠提升Eg的設計思路無法突破這類材料的使用溫度上限。

課題組進一步通過分子動力學模拟結合實驗測試揭示，在該情況下，材料的高溫介電儲能性能跟聚合物中相鄰共轭平面之間的二面角大小密切相關（圖2）。依據這一新的認知，課題組通過結構單元定制化組裝最終分别設計制備了在150 ℃、200 ℃和250 ℃下具有優異高溫儲能性能的電介質聚合物（圖3）。例如，在250 ℃極端溫度下，充放電效率在90%以上的能量密度達到2.1J/cm³，為目前報道最高水平。

圖2. 共轭平面間的二面角及材料的電導機制

圖3. 不同分子結構材料的高溫儲能性能

本研究得到的高性能耐高溫電介質聚合物全部由成熟的溶液法二步反應合成，單體來源于商業化産品，這使得這類耐高溫介電薄膜的規模化制備成為可能。與此同時，這項研究的設計思路還可擴展到其他介電聚合物體系，對耐高溫介電儲能薄膜的開發具有廣泛的啟示意義。

相關研究成果以“高溫電容儲能聚合物電介質的結構單元定制組合設計”（Designing Tailored Combinations of Structural Units in Polymer Dielectrics for High-Temperature Capacitive Energy Storage）為題發表于國際學術期刊《自然·通訊》（Nature Communications）。

電機系博士後王瑞和博士生朱雨傑為該論文的共同第一作者，李琦副教授為論文通訊作者。其他合作者還包括bevictor伟德官网電機系何金良教授和胡軍教授等。該研究得到了國家自然科學基金項目的支持。

論文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38145-w#Sec2